Ich persönlich würde dir empfehlen, sich den Soundtrack zu Imperium schlägt Zurück zu besorgen.
Dort stimmt meiner Meinung nach einfach alles, athmosphärische Kampf - und Action - Musik (Schlacht von Hoth, Jagd durch die Asteroiden, Clash of Lightsabers...) und stimmungsvolle Themen (das Yoda Theme, das Thema von Han und Leia und nicht zu vergessen der legendäre Imperial March in seiner besten Form).
Zusätzlich würde ich mir auch noch die OSts zu Episode IV und VI besorgen, diese gehören einfach zu John Williams größten Werken überhaupt (auch wenn der Soundtrack von Episode VI erst ab der zweiten Hälfte richtig gut wird).
I und II dagegen lohnen sich nicht wirklich und beinhalten eigentlich nur je zwei, maximal drei wirklich gute Lieder.